Claudio J. Margulis和David F. Coker波士顿大学化学系
我们使用电子非绝热分子动力学方法和双原子-离子系统（DIIS）模型哈密顿量澳门威尼斯人注册网站研究了尺寸选择i_2¯·（CO2）n簇离子的光解离、双原子重组和弛豫动力学。
这些理论澳门威尼斯人注册网站研究与近年来的时间分辨泵浦探针和光电子分离实验相结合。我们的澳门威尼斯人注册网站研究揭示了丰富的激发态动力学，在这些实验中，各种竞争的电子弛豫通道和振动弛豫影响信号的恢复。
对于较小的I2¯·（CO2）8，前两个视频片段显示了非绝热电子状态的变化如何导致多余电荷从团簇的初始外化电荷状态切换到多余电荷被CO2分子溶剂化和I2¯解离的状态。如果这种电荷转换最初无效，也会发生重组。第三个视频序列显示了一个更大的簇I2¯·（CO2）16中的弛豫，具有完整的第一溶剂化壳。完全溶剂化分子的电子态与较小的团簇中的电子态非常不同，从而导致非常不同的弛豫动力学。这些发现得到了早期实验室结果的支持。
视频片段
一个碘分子离子（I2¯）嵌在一簇二氧化碳分子（CO2）中，被电子激发。我们澳门威尼斯人注册网站研究了在不同大小的团簇中激发能对CO2分子运动的传递。
碘原子是紫色的球体。二氧化碳分子由灰色的碳原子和红色的氧原子组成。
片段1:I2¯（CO2）8光激发导致I2¯解离。
第二部分：I2¯（CO2）8光解，然后是重组和完全蒸发簇。
第二部分：I2¯（CO2）16光解和重组，然后加热大簇。由于二氧化碳分子之间的强烈吸引力，蒸发缓慢。
硬件：SGI Power Challenge Array和SGI Origin 2000。软件：Fortran 90。使用IDL， C， IRIS Performer实现可视化。图形编程和视频制作：Erik Brisson和Robert Putnam，波士顿大学科学计算和可视化组。致谢：我们非常感谢美国国家科学基金会对这项工作的财政支持(批准号：CHE-9521793)，以及波士顿大学科学计算和可视化中心慷慨分配的超级计算机时间。