埃利奥特教授发表在《自然通讯》上:酶的发现冷却了一种“热”媒介

酶的发现冷却了“热”中间体

在我们周围的世界里,酶发挥着神奇的作用,使应该发生的反应得以及时发生。转化过氧化氢的酶通常会产生一种高活性的“热”中间体,这种中间体会转化另一个分子,这是一个惊人的化学壮举。在最近的一项澳门威尼斯人注册网站研究中,来自波士顿大学麻省理工学院卡耐基梅隆大学发现一种由细菌酶产生的反应物可能比之前想象的更“冷”。

在2019年3月7日的《自然通讯》报告中,澳门威尼斯人注册网站研究小组发现了一类新的过氧化物转化酶,这种酶广泛存在于细菌有机体中。通过对一个名为BthA的家族成员的澳门威尼斯人注册网站研究,他们了解到由BthA等酶产生的“热”中间体具有多种特性,这有望导致生物化学的进一步发现。

像BthA这样的酶被称为二血红素过氧化物酶,它利用两种天然血红素铁辅因子相互交流,就它们如何共享自己的电子而言。先前的澳门威尼斯人注册网站研究发现,像BthA这样的酶会产生高度反应状态,两个铁通过一种被称为色氨酸的保守氨基酸残基提供的途径共享电子。

通过结合生物化学、电化学和光谱学等方法,金伯利Rizzolo肖恩·艾略特教授(波士顿大学)与安德鲁·韦茨和教授。迈克尔Hendrich(CMU)利用电子顺磁共振和Mössbauer光谱来证明BthA会产生与报道中相同的强氧化剂。令人惊讶的是,他们发现“热”状态持续了一个多小时,而不是像反应性物质那样迅速冷却。

波士顿大学的澳门威尼斯人注册网站研究小组与史蒂夫•科恩和教授。凯瑟琳·l·德伦南(MIT/HHMI)来解决BthA的结构。从分子的角度来看,很明显,大自然改变了BthA的两个血红素铁相互交流的方式,用一种不同的氨基酸残基取代了天然的色氨酸。这种变化让相当于凝固汽油弹的化学物质在酶中持续存在,直到它被淬灭。

肖恩·艾略特说:“这项工作说明,如果我们观察微生物世界,酶在化学转化方面的创造性会继续让我们感到惊讶。”“如果我们能理解其中的联系,我们就能重新连接这些催化剂,让它们进行我们需要的反应。”

进一步资料:这项澳门威尼斯人注册网站研究由美国国立卫生澳门威尼斯人注册网站研究院(国家普通医学科学澳门威尼斯人注册网站研究所)、霍华德·休斯医学澳门威尼斯人注册网站研究所、加拿大高级澳门威尼斯人注册网站研究所和能源部资助。

联系信息:Sean J. Elliott, Elliott @ bu.edu, 617-358-2816,波士顿大学。

出版物:Rizzolo K, Cohen SE, Weitz AC, López Muñoz MM, Hendrich MP, drerennan CL, Elliott SJ。“来自伯克霍尔德菌的广泛分布的二血红素酶,表现出非典型稳定的双铁(IV)状态”,《自然通讯》,2019年3月7日。DOI: 10.1038 / s41467 - 019 - 09020 - 4。

禁稿信息:该手稿目前被Nature Communications禁稿,出版日期为2019年3月7日。

出版链接:https://www.nature.com/articles/s41467-019-09020-4